Trong tiểu thuyết Tam Quốc Diễn Nghĩa của La Quán Trung, Viên Thuật là một nhân vật phụ, xuất hiện từ hồi 3 đến hồi 21.

Là nhân vật phụ trong tác phẩm và qua đời trước khi hình thành Tam Quốc khá lâu, Viên Thuật được mô tả khá gần với lịch sử, không được tác giả tập trung xây dựng hư cấu, tô vẽ nhiều như những nhân vật chính Lưu Bị, Gia Cát Lượng, Tào Tháo... Qua Tam Quốc Diễn Nghĩa, người đọc cũng có thể cảm nhận được một Viên Thuật có danh vọng nhưng thiếu cơ trí, không biết lượng sức nên bị thất bại.

Trong tiểu thuyết này, tác giả chú trọng tới hoạt động của những nhân vật chính, không diễn tả đầy đủ toàn bộ hoạt động của Viên Thuật, trong đó có quá trình di chuyển từ Nam Dương về Dương Châu - một bước ngoặt trong cuộc đời Viên Thuật. Ngoài ra, khi ông về Dương Châu, tác giả vẫn mô tả Viên Thuật là một sứ quân có thực lực mạnh mẽ, "binh đông tướng giỏi", không giống như hoàn cảnh của ông trong lịch sử lúc xưng đế - chỉ có địa bàn 2 quận ở Dương Châu.

Viên Thuật đương thời bị gọi là "xương khô trong mả". Trong Tam Quốc diễn nghĩa, La Quán Trung để Tào Tháo nhận xét về ông như vậy khi "uống rượu luận anh hùng" với Lưu Bị. Trên thực tế, người nói câu này không phải Tào Tháo và trong hoàn cảnh khác: khi Đào Khiêm muốn nhường chức Từ châu mục cho Lưu Bị, Lưu Bị khiêm nhường đề nghị Đào Khiêm trao chức cho Viên Thuật, nhưng Khổng Dung cũng có mặt ở đó không tán thành, nói rằng "Viên Thuật chỉ là xương khô trong mả", không đáng làm Châu mục Từ châu.

La Quán Trung có bài thơ bình phẩm về Viên Thuật trong tác phẩm, sau khi mô tả cái chết của ông:

Hán mạt binh đao nổi bốn phương,Ngu như Viên Thuật dám xưng cuồng.Nối nhà, chẳng giữ lề Công Tướng,Cướp nước, xây liều nghiệp Ðế Vương.Giải thích sấm truyền, xưng ứng vận,Tin mê ấn ngọc, cứ khoa trương.Quân tan, lương hết, đòi chi mật[17]Thổ huyết nằm co, rõ chết đường!